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中科院成功研制出新型氮掺杂石墨炔材料

来源:日照哈工大?????发布日期:2018-09-22 07:55:25???作者:?????

? ? ? ? ??氧化还原反应(oxidation-reduction reaction)是生物化学过程中重要的化学反应同时也是能量储存和转化的基本反应,在燃料电池领域有着重要应用。在目前的化学电池中氧化还原反应主要依靠铂基电催化剂催化转化,但铂属于贵金属储量低、价格昂贵且易于中毒失活、稳定性较差限制了其应用范围。近年来,人们在非金属氧化还原催化剂领域上做了一系列研究,碳基材料的化学掺杂已被证明是制备非金属替代品的一种有效方法。

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sp-N掺杂石墨炔结构分析)

? ?基于上述理论,中国科学院王丹研究员团队与李玉良院士、北京师范大学朱嘉团队等合作,成功研制出了sp杂化氮掺杂石墨炔实现了全方位的高效ORR电催化性能,在氧还原电催化领域取得突破性进展。研究成果以“Few-layer Graphdiyne Doped with sp-hybridized Nitrogen Atoms at Acetylenic Sites for Oxygen Reduction Electrocatalysis”为题发表在Nature Chemistry上。

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(氧化还原性能)

研究团队作成功地在石墨炔的碳碳三键上引入氮原子,实现了化学位点可控氮掺杂。研究表明,这种sp-N掺杂的石墨炔在ORR测试中,无论是峰值电势、半波电势还是电路密度,都有优异的效果。这种sp-N掺杂的石墨炔材料表现出非常优异的ORR性能。其碱性条件下ORR活性可媲美Pt/C催化剂,并表现出更快的反应动力学。在酸性条件下,这一材料虽然略低于Pt/C催化剂的活性,但相比于其他非金属催化剂,其活性要高出很多。实验表征和理论计算表明,这种sp-N的掺杂是活性的主要来源,sp-N掺杂使得周围碳原子带有更多的正电荷,有利于氧气的吸附和活化,使其电子更易转移到催化剂表面。

这种新型合成sp-N掺杂的石墨炔是基础研究领域的突破,为非金属氧化还原催化剂的设计提供了一种全新的思路,对于有效降低电池成本,促进电池的商业化进程具有十分重要的意义。


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